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西北工业大学理学院陈凯杰教授团队在《Science》杂志发表重要科研成果

2019年11月06日 15:01来源:未知手机版

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西工大新闻网10月11日电(记者 高莹 刘建平 摄影记者 司哲)北京时间2019年10月11日,西工大理学院陈凯杰教授团队在《科学(Science)》杂志上发表研究论文“Synergistic sorbent separation for one-step ethylene purification from a four-component mixture”(Science, 2019, 366, 241-246)。此项研究在国际上首次利用三种金属有机框架材料(MOFs)协同吸附,实现了在四组份混合气体条件下,一步分离制备高纯度乙烯。这项研究成果将为复杂工业分离体系下绿色低能耗工艺的研发提供一种全新的设计思路。

该论文也是继6月22日西工大生态与环境保护研究中心团队以西工大为通讯单位,在同一期《科学(Science)》杂志上发表3篇论文之后,我校2019年在《科学(Science)》杂志上发表的第4篇研究论文,彰显了西工大在基础研究领域接连取得的丰硕成果,展现了我校在“双一流”建设进程中迈出的坚实步伐。

“一步到位”提纯乙烯

乙烯的高纯制备在初级化工原料生产中有着举足轻重的作用,传统的乙烯分离方法步骤繁琐、能耗较高。乙烯与乙炔、乙烷、二氧化碳等气体的物化特性十分相似,提纯过程需要三步工艺——需使用碱性池分离二氧化碳;用贵金属催化剂在高温高压条件下将乙炔转化成乙烯或乙烷;而乙烯和乙烷两种气体的纯化分离仍依赖于分步蒸馏工艺,即利用不同组份的沸点不同,控制其分步流出分离塔并收集。这样的分离工艺步骤繁多、成本较高且能耗高。如何用更加节能高效的方式,实现乙烯的分离和纯化呢?

我校理学院陈凯杰教授(第一作者和共同通讯作者),联合爱尔兰利莫瑞克大学Mike Zaworotko教授(共同通讯作者)、利莫瑞克大学David G. Madden博士(共同第一作者)和美国南佛罗里达大学Brian Space教授科研团队(论文主要合作者),首次实现了在四组份体系下乙烯的一步高效分离制备。其中,西工大为论文第一单位。该论文利用三种高性能超微孔金属有机框架材料(MOFs)之间的协同作用,实现了高纯度乙烯在四组份混合体系下的一步分离制备。该研究发现,通过有效地串联三种MOF材料在单一吸附柱内,能够分别将乙炔,乙烷和二氧化碳依次高效地去除,从而在吸附柱尾端实现高纯度乙烯( 99.9%)的一步分离收集。这一物理吸附分离工艺在常温条件下就可进行,可大大降低乙烯分离工艺所需能耗。

同时,该成果从分子尺度上,利用分子模拟手段对体系内四种气体分子与三种MOF材料的微观作用机理进行了阐释,从而详细地剖析了三种吸附材料对不同气体选择性吸附的本因。其中,SIFSIX-3-Ni由于其特殊的结构特征能够对二氧化碳分子实现强作用力的四齿螯合,从而对其具有最高的吸附选择性;TIFSIX-2-Cu-i对乙炔分子能够实现牢固的直线型双氢键束缚,从而对乙炔有着最强的吸附作用力;Zn-atz-ipa则因其独特的孔道结构,能够对含有最多氢原子的乙烷分子形成多重弱氢键作用,从而对乙烷分子有着最高的吸附选择性。结合其三者的优势,最终实现了乙烯气体的一步分离制备。文章还对该串联吸附柱的低能耗再生性能进行了研究,证明其在60度下活化一个小时就能完成材料的再生。

“难分难解”的四种气体

三种MOF材料协同作用,一步分离制备乙烯

乙烯、乙炔、乙烷和二氧化碳四种气体,在化工原料生产中经常结伴而行。想要实现乙烯的一步分离制备,就要使特定的“多孔MOF材料”选择性地同时捕获其他三种气体,只有乙烯不被吸附,从而单独分离出来。这样的道理非常简单,实践起来却绝非易事。

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